Post on 29-Sep-2020
J. Mantero
R. García-Tenorio
IX Jornadas sobre la Calidad en el Control de la Radiactividad
Ambiental, 15-17 Junio 2016
MPt
NkgBqA
muestra···)/(
N: cuentas netas
t: tiempo “vivo” de contaje
P: probabilidad de emisión
muestra: eficiencia de fotopico
M: masa/volumen
Sin añadir factores temporales de
decaimiento
IX Jornadas sobre la Calidad en el Control de la Radiactividad Ambiental, 15-17 Junio 2016
La espectrometría gamma con detectores HPGe es una técnica no
destructiva que permite determinar multitud de radionucleidos
simultáneamente.
Introducción
•Software: Genie 2000
• Nos centramos en las series del 238U and 232Th (sin olvidar la del 235U) y trabajando en matrices tipo NORM
I
II
III
I) Sobre N: Fondo e interferencias
En cuanto al fondo:
1. Radiación g externa
2. Materiales del detector
3. Blindaje
4. Radiación Cósmica
5. Radon y descend.
6. Señales eléctricas o
acústicas
IX Jornadas sobre la Calidad en el Control de la Radiactividad Ambiental, 15-17 Junio 2016
I) Sobre N: Fondo e interferencias
En cuanto a interferencias de radionucleidos naturales (de la propia
muestra):
~18-20 emisiones útiles en las series del 238U and 232Th.
IX Jornadas sobre la Calidad en el Control de la Radiactividad Ambiental, 15-17 Junio 2016
Variación de la actividad solar en el
ciclo solar 23 y su relación inversa
con el flujo de neutrones (imagen
derecha) detectado en un laboratorio
en Alemania [Mrigakshi et al.,
2013].
Variación de la tasa de cuentas en el XtRa
(periodo 2006-2012) para la emisión del 73mGe a 66,7 keV.
Photopeak emission (keV) Candidatos Comentario
46.5 210Pb Free, but in spiked samples with 152Eu
67.7 230Th Free of interferences, but take care with 72Ge(n,g)73mGe, 66.7 keV
214Pb (242.0 keV) 7.43 %224Ra (241.0 keV) 4.1 %
238
241.7 Neccesary photopeak deconvolution to
asses the 224Ra net peak area
295 214Pb (295.2 keV) 19.3 %234Pa (295.9 keV) 0.14 %
338.3 223Ra (338.3 keV) 2.8 %228Ac (338.3 keV) 11.3 %
Two order of magnitude higher than 234Pa, so it a good candidate for 214Pb
Useful for 228Ac, but in case of high
contribution of 235U serie…
212Pb Free of interferencies
Photopeak emission (keV) Candidato Comentario
352 214Pb (351.9 keV) 37.6 %211Bi (351.1 keV) 12.9 %
583 208Tl (583.2 keV) 84.5 %234Pa (583.4 keV) 0.11 %
609 214Pb (609.3 keV) 46.1 %211Pb (609.4 keV) 0.04 %
727 212Bi (727.3 keV) 6.6 %234Pa (727.8 keV) 0.11 %
Mainly 212Bi, but take care of 234Pa
Useful for 214Pb, but in case of high
contribution of 235U serie…
Useful for 208Tl needing branching ratio
to be correlated to 232Th decay serie
Useful for 214Pb, but don’t forget the 235U serie…
911.2 228Ac Free of interferencies
969 228Ac Free of interferencies
1120 214Bi Free of interferencies
1001 234Pa Free of interferencies
Conclusión: Aunque trabajemos con las series del 232Th and 238U series,
no podemos olvidar la del 235U.
Y algunas otras emisiones: 1764.5 keV (214Bi), 2614.5 keV (208Tl)
II) sobre P: distintas bases de datos
Posibilidad de pequeñas diferencias en P, según la base de datos consultada, ej:
Papers P(%)214Bi (609.3KeV)
P(%)214Pb (352 KeV)
Debertin et al. 1983 44.6±0.5 35.1±0.4
Lin et al. 1991 46.1±0.5 37.6±0.4
Morel et al. 1998 44.84±0.58 34.70±0.45
Morel et al. 2004 45.57±0.18 35.59±0.14
Este problema se puede resolver fácilmente…
Algunos radionucleidos con importantes incertidumbres en el valor de P, por ej:
230Th (67.7 keV), P=0.377% con 5.6% de incertidumbre relativa (base de datos
de toi LUND) .
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III) sobre
scgZE ),,(
Opción 1: Se preparan patrones (p) trazando algunas matrices y se
mide en las mismas condiciones geométricas que la muestra (m)
Multienergéticos: 133Ba, 152 Eu, 57Co, 113Sn, 88 Y, 60Co
Monoenergéticos*: 210Pb, 241Am, 137Cs, 40K, 109Cd, 139Ce, 85Sr
III.1 Suma en coincidencia por cascada
Tim Vidmar 2010
EFFTRAN
Datos entrada:
•Detector
•Composición
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Los radionucleidos naturales tienen esquemas bastante complejos
como por ejemplo 214Bi con más de 100 emisiones. A la hora de
usar las curvas anteriores de calibración en eficiencia, habrá que
corregir de nuevo (vía efftran):
Conclusiones:
Las correcciones por suma en coincidencia para una línea gamma dada,
varían poco entre matrices. También presentan diferencias inferiores al
1% para cambios en geometría notables como por ejemplo entre una
geometría petri de 1 cm y una duquesa con 3 cm de altura de muestra.
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Candidatos: IAEA RGU-1, IAEA RGTh-1 (1983, 500kg de material).
Opción 2: Se preparan patrones (p) usando matrices que traigan
valores certificados/referencia en radionucleidos naturales(m)
Ventajas:
•Nos olvidamos del ajuste de curvas de eficiencia
de fotopico, usamos directamente los valores
experimentales.
•Tampoco sería necesario el proceso de corrección
por suma en coincidencia por cascada.
•No hay que trazar/preparar patrones. Sólo envasar
en la geometría adecuada.
•Precio: 60 € la botella con 500g de material
(mucho más económico que el cóctel-g).
Inconvenientes:
•Son valores de Información
o reconmendación. No son
valores certificados.
•La incertidumbre ~5%, el
doble que la de un cóctel-g
•Resolvemos el problema de P, ¿cómo?
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mmmoreU
oreUoreUoreUmoreUm
MkeVPtN
MkeVPtNkgBqAkgBqA
·)·609(··
·)·609(··)·/()/(
oreUoreUoreU
oreUoreU
MkeVPt
NkgBqA
·)·609(·)/(
Medimos el material de referencia (ej: U-ore para 214Bi):
mmmoreU
oreUUoreUm
oreUmMtN
MtNkgBqAkgBqA
···
···)·/()/(
Medimos la muestra:
mmm
mm
MkeVPt
NkgBqA
·)·609(·)/(
Dividiendo y
despejando la Am:
mscmmgm
UscUUgoreU
Además, en cuanto a la eficiencia, también se simplifican:
Esta segunda opción genera una ecuación que evita 2 procesos de corrección por suma en
coincidencia + un proceso de ajuste a curva experimental (donde se interpolaría
posteriormente) si se compara con la opción 1. Adicionalmente se elimina el problema de P.
Sin considerar correcciones por efecto de matriz, ¿cómo quedan las incertidumbres?
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Ejemplo para 230Th
%2.27)/(
%01.0
%5.9
%5)67(
%25
kgBqA
M
keVP
N
sample
sample
sample
sample
Opción 1:
%1.25)/(
%01.0
%01.0
%3
%5)/(
%25
kgBqA
M
M
N
kgBqA
N
sample
oreU
sample
oreU
oreU
sample
Opción 2:
Ejemplo para 210Po
%3.12)/(
%01.0
%2.7
%1)5.46(
%10
kgBqA
M
keVP
N
sample
sample
sample
sample
Opción 1:
%2.11)/(
%01.0
%01.0
%3.1
%5)/(
%10
kgBqA
M
M
N
kgBqA
N
sample
oreU
sample
oreU
oreU
sample
Opción 2:
Añadir a las conclusiones de la transparencia anterior que se reducen (aunque poco) las
incertidumbres combinadas en el resultado final
Donde “S” es la tasa de transmisión
sobre la muestra a medir y “O” lo es
sobre la muestra patrón.
[Cutshall et al., 1984]
[Galloway, 1991] modifica esta
expresión en caso de geometrías
más gruesas.
III.2.a) Método experimental: transmisión con fuentes puntuales
S
OLn
O
S
fCutshall
1
III.2 Efecto de matriz, autoabsorción en la muestra ()
mscmmgm
pscppgp
pm f · Factor de autoabsorción
f
)(fempírica-Semib)
)(falExperimenta)
EFFTRAN
allowayCutshall/G
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Si trabajamos con muestras a distintos espesores:
Ejemplo: f en una muestra
(RGTh-1) usando como patrón
RGU-1 y también Agua.
Geometría petri de 1 cm de altura.
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III.2.b) Método semi-empírico: EFFTRAN
Pero se necesita composición de la
muestra.
¿Podemos “asimilar” un “suelo
estándar” a otros suelos?
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Veamos un ejemplo para acabar…
IAEA RGU-1 y RGTh-1 son 98% polvo de sílice, y difieren
en un 2% su composición elemental. Densidad aparente:
1.33±0.02 g/cm3 en ambas matrices.
ElementRGU1
(%)
RGTh
1(%)
Al 0,14 0,13
Ca 0,05 0,47
Si 50,29 50,80
O 47,96 46,78
U 0,05 -
Th - 0,09
Fe 0,08 0,17
K 0,03 0,04
Na 0,02 0,02
P 0,01 0,18
Ti 0,02 0,02
S 0,01 0,01
Ni 0,01 -
Pb 0,02 -
Cl - 0,03
Mg - 0,04
Mn - 0,02
Sr - 0,03
Y - 0,01
Nd - 0,16
La - 0,13
Ce - 0,31
Calcination 1,31 0,54
Total 100,00 100,00
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Muchas gracias por vuestra atención!!
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